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Apr 02, 2023Apr 02, 2023

Rapporti scientifici volume 13, numero articolo: 818 (2023) Citare questo articolo

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Dettagli sulle metriche

La dinamica dei portatori fotoindotti delle nanostrutture gioca un ruolo cruciale nello sviluppo di nuove funzionalità nei materiali avanzati. La microscopia ottica a effetto tunnel con sonda a pompa (OPP-STM) rappresenta capacità distintive di imaging nello spazio reale di tali dinamiche di trasporto con risoluzione spaziale su scala nanometrica. Tuttavia, la combinazione della tecnologia avanzata dei laser pulsati ultraveloci con l’STM per misurazioni stabili risolte nel tempo è rimasta una sfida. Il recente sistema OPP-STM, la cui temporizzazione dell'impulso laser è controllata elettricamente da trigger esterni, ha notevolmente semplificato questa combinazione ma ne ha limitato l'applicazione a causa della risoluzione temporale di nanosecondi. Qui riportiamo un sistema OPP-STM attivabile esternamente con una risoluzione temporale nell'intervallo delle decine di picosecondi. Realizziamo anche l'illuminazione laser stabile della giunzione punta-campione posizionando una lente asferica mobile in posizione guidata da attuatori piezoelettrici direttamente sullo stadio STM e impiegando un sistema di stabilizzazione del raggio ottico. Dimostriamo le misurazioni OPP-STM su superfici GaAs(110), osservando la dinamica del portatore con un tempo di decadimento di \(\sim 170\) ps e rivelando la dinamica del portatore locale in caratteristiche tra cui un bordo del gradino e un difetto su scala nanometrica. Le misurazioni stabili di OPP-STM con risoluzione di decine di picosecondi mediante il controllo elettrico degli impulsi laser evidenziano le potenziali capacità di questo sistema per studiare la dinamica dei portatori su scala nanometrica di un'ampia gamma di materiali funzionali.

La capacità di misurare la dinamica dei portatori in materiali e dispositivi su scala nanometrica è una capacità importante che richiede tecniche sperimentali con elevate risoluzioni spaziali e temporali1. A tal fine, sono state descritte molte tecniche risolte nel tempo in combinazione con metodi quali la microscopia elettronica2,3,4, la microscopia elettronica a fotoemissione5,6 e la diffrazione di raggi X7. La microscopia/spettroscopia a tunneling a scansione (STM/STS) è una tecnica potente per sondare le proprietà topografiche e spettroscopiche di varie superfici di materiali con elevate risoluzioni spaziali ed energetiche. Tuttavia, la risoluzione temporale dell'STM convenzionale è limitata all'intervallo inferiore al millisecondo dalla larghezza di banda del preamplificatore (\(\sim 1\) kHz). Per superare questa limitazione, sin dalla sua invenzione sono stati compiuti notevoli sforzi8,9,10,11. Tra questi, l'applicazione di tecniche OPP (Optical Pump-Probe) all'STM può aggirare le limitazioni della larghezza di banda del circuito, ottenendo risoluzioni temporali più elevate12,13,14,15,16.

Una corrente di tunneling indotta da OPP è generalmente debole da rilevare, quindi è necessario impiegare una tecnica di modulazione utilizzando un amplificatore lock-in. Tuttavia, la modulazione dell'intensità ottica causa gravi problemi come le dilatazioni termiche della punta e del campione dell'STM. Poiché i cambiamenti nella distanza punta-campione vengono moltiplicati esponenzialmente nella corrente di tunneling, tali metodi OPP convenzionali non possono essere combinati direttamente con STM. Nel 2004 è stata inventata una raffinata tecnica di modulazione del tempo di ritardo per sopprimere l'effetto di espansione termica17. Con i successivi miglioramenti del livello di rumore e del tempo di ritardo18,19, l'OPP-STM è ora in grado di sondare le dinamiche di non equilibrio di sistemi come la dinamica del portatore su scala atomica attorno a una singola impurità sulla superficie di GaAs(110)20,21, la visualizzazione di la dinamica dei portatori ultraveloci in una giunzione GaAs-PIN22 e la dinamica di rilassamento dei polaroni legati a posti vacanti di ossigeno sulla superficie rutilica TiO\(_2\)(110)23. Inoltre, studi recenti hanno realizzato un altro STM risolta nel tempo che utilizza un campo elettrico sottociclo come tensione di polarizzazione tra la punta dell'STM e il campione, chiamato STM guidato dal campo elettrico. Misurando una corrente di tunneling istantanea indotta dal campo elettrico del sottociclo, è possibile eseguire misurazioni ultraveloci risolte nel tempo. L'STM basato sul campo elettrico consente una risoluzione temporale più veloce di 1 ps e 30 fs mantenendo la risoluzione spaziale dell'STM utilizzando impulsi terahertz (THz) e nel medio infrarosso24,25,26,27,28,29,30,31. Questi sforzi hanno sostanzialmente ampliato le possibilità della STM risolta nel tempo. Tuttavia, l’uso di campi elettrici pulsati sottociclo richiede ancora diverse competenze, tra cui la creazione e il controllo dei campi elettrici.

\) is shown for each case. (b) \(\) as a function of \(t_{\textrm{d}}\). The time-averaged \(\) corresponding to each case in (a) is plotted with corresponding number. (c) Schematic of the delay-time modulation technique. The delay time between the pump and probe pulses is modulated between \(t_{\textrm{D}}\) and \(t_{\textrm{max}}\) at \(\sim 1\) kHz. Consequently, \(\) is also modulated between \(\) and \(\) at \(\sim 1\) kHz, and the lock-in amplifier detects \(\Delta I(t_{\textrm{D}})=-\)./p>\) is detected as a function of \(t_{\textrm{d}}\) (Fig. 4b)./p>- \) using the lock-in amplifier (Fig. 4c, bottom). By sweeping \(t_{\textrm{D}}\) slowly along with the lock-in detection, we obtain \(\Delta I\) as a function of \(t_{\textrm{D}}\), called an OPP tunneling current–delay time curve hereafter. This technique enables us to keep the thermal load at the tunnel junction constant, suppressing the thermal expansion effect substantially33./p> 0\) without (top) and with laser illumination (bottom)./p> 0\) is attributed to a depletion layer formed at the surface due to the tip-induced band bending effect39. In the case of an n-type semiconductor surface, the conduction band of the sample is bent upward near the surface when \(V > 0\) (Fig. 5c, top), preventing electrons tunneling from the tip. This results in a small tunneling current at \(V > 0\), as observed in Fig. 5b./p> 0\) greatly increases under illumination (red in Fig. 5b), and the SPV is estimated to be about 1.1 V at \(V=+3\) V. This behavior is in good agreement with previous results20, and is evidence that the sample surface under the tip is sufficiently illuminated by the laser pulses./p> 0\). The decay processes of the photocarriers in the bulk (top) and the surface (bottom) are shown./p> 55\) ps, we obtain the decay time of \(\sim 170\) ps, which could be originated from surface defect levels. The detail is beyond the scope of this work and will not be discussed here. This result clearly shows that the OPP-STM system developed in this study enables the detection of carrier dynamics in the tens-picosecond range significantly faster than the previous externally-triggerable OPP-STM systems23,32,33./p> 55\) ps are fitted with an exponential function./p>

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